Реакторный графит: разработка, производство и свойства (стр. 3 из 4)

Естественно, имеющая место в промышленных партиях упомянутая выше вариация структуры и свойств, внешних факторов (условий облучения, окисление, «качества» облучения и т.д.), отражается на указанных на рис. la показателях: скорость усадки растет как с уменьшением ТКЛР, так и особенно с ухудшением степени совершенства кристаллической структуры. При этом вторичное распухание наступает быстрее по дозе, его скорость выше (значения Fm и F0 уменьшаются, v увеличивается). Снижение плотности из-за распухания или окисления уменьшает скорость V. Рост температуры облучения сначала увеличивает V, а затем последняя снижается. Экстремум скорости распухания соответствует температуре 700—850 °С.

На рис. 2 для температуры облучения 350—450 °С даны дозовые зависимости формоизменения отечественного блочного реакторного графита ГР и графита TSX американского реактора N в Ханфорде [6]. У графита TSX выше формоизменение блоков кладки, особенно ее анизотропия. Низкую размерную стабильность графита обусловило использование высоко-анизометричного кокса Conventional.

Дозовые зависимости для графита ГРП-2 принципиально такие же, что и для графита ГР. При температурах 500—550 °С усадка в перпендикулярном направлении та же, а в параллельном — больше. Вторичное распухание начинается при большем флюенсе и идет с той же скоростью. Скорость усадки ГРП-2 близка к таковой у Н-451, а ее уровень меньше, чем у

Рис. 1. Зависимость относительных изменений размеров (а) и физических свойств (б) графита от флюенса нейтронов (/).

/о — критический флюенс нейтронов; р — электросопротивление; Е — модуль Юнга; К — термическое сопротивление (обратная теплопроводность); о — предел прочности при сжатии; Н — твердость. Температуры облучения (°С): 1 - 50-300; 2 - 300-900; 3 - >900

Рис. 2. Зависимость от флюенса нейтронов относительного изменения размеров образцов (/У//) реакторных графитов.

Ориентировка образцов — параллельно (||) и перпендикулярно (JL) высоте блока. Температура облучения 350—450 °С

Рис. 3. Зависимость относительного изменения длины образцов ВТГР различных марок от флюенса нейтронов.

Вырезка образцов перпендикулярно (а) и параллельно (б) длине заготовок. Температура 500—600 °С. 1 — ГРП-2; 2- Н-451; 3— ГР-1; 4 - ATR-2E; 5- IG-110

зарубежных графитов на основе прокаленных коксов ATR-2E и IG-110 (рис. 3).

Дозовые зависимости формоизменения при 350— 450 °С образцов мелкозернистых графитов: отечественных АРВу, МИГ-1, МИГ-2, ГСП и японского IG-110, облученных вместе в реакторе БОР-60, даны на рис. 4 [20]. Формоизменение прессованного АРВу, естественно, с обратной анизотропией близко к таковому «прошивного» ГР на рис. 2. При связывании порошка этого графита пироуглеродом скорость усадки такого композита резко возрастает из-за наличия не-графитированного компонента — пироуглерода. Усадка отформованных в изостате образцов остальных трех графитов изотропна и меньше, чем у АРВу. При этом МИГ-1 и -2 стабильнее японского реакторного графита. Положение показанных на рис. 4 кривых объясняется различием микроструктуры графитов и отличием значений их ТКЛР, с которым связано формоизменение.

Хорошая кристалличность, более прочные структурные связи, высокое значение ТКЛР графитов на основе непрокаленного нефтяного кокса обусловили их высокую радиационную стабильность [21]. По этой причине дозовые зависимости формоизменения ГР-1 близки к таковым для образцов МПГ. Его формоизменение существенно меньше, чем у графитов на основе прокаленных коксов: ГР (см. рис. 2) и ГРП-2,

Рис. 4. Зависимость относительного изменения размеров образцов мелкозернистых графитов на основе прокаленных нефтяных коксов от флюенса нейтронов.

1 - АРВу; 2 - IG-110; 3 - МИГ-1; 4 - МИГ-2; 5 - ГСП-90

а также зарубежных плотных графитов ATR-2E и IG-110 (рис. 3).

Скорость усадки и ее уровень у образцов матричного материала СПП-МПГ-Р был выше, чем у МПГ, несмотря на то, что наполнителем служил порошок графита МПГ (рис. 4). Определяющим здесь явилось поведение второй фазы — не полностью графитиро-ванного связующего [22].

Накопленные данные позволили наметить область надежной эксплуатации (life-time) реакторного графита ГР, что существенно прежде всего для прогнозирования ресурса кладок действующих реакторов. Для перпендикулярного направления, где вторичное распухание начинается раньше по дозе, на рис. 5 нанесена зависимость критического флюенса F0 от температуры. С ее ростом он снижается. Левее кривой — область, где вторичное распухание еще не развилось. Правее — область, в которой оно превалирует и идет с постоянной скоростью. Здесь графит может работать, теряя свою прочность ниже исходного значения до облучения. При этом разрушения кладки под собст-

Рис. 5. Зависимость от температуры облучения критического флюенса нейтронов (life-time) образцов реакторных графитов.

венным весом еще не происходит. Наличие окисления, так же как и понижение исходной прочности уменьшает допустимое время работы.

Проведенные исследования обеспечили безопасную работу реакторного графита ГР-220 в кладках промышленных реакторов и обосновали возможность продления срока их работы. Эксплуатация ПУГР в течение 40 лет, когда их ресурс был превышен более чем в два раза, подтвердила сделанные выводы. Результаты испытаний образцов графитов ГР-280 и ГРП-2 для реакторов РБМ-К при дальнейшей эксплуатации подтвердили гарантии, выданные при разработке графитов для этого реактора, и позволили обосновать продление срока их работы еще на 15 лет. Применение графита ГР-1 обеспечит работу блоков кладки перспективного реактора МКЭР-1500 с 50-летним ресурсом, способного заменить реакторы РБМ-К после окончания их эксплуатации [23].

У разработанных на основе альтернативных коксов графитов экспериментально и путем расчета [24] подтверждена радиационная размерная стабильность. Формоизменение вместе облученных при 350—450 °С в реакторе БОР-60 образцов реакторного втулочного графита — альтернативных и стандартного — сопоставлено на рис. 6. Поскольку у графитов ГР-КП-П и ГР близки ТКЛР и степени совершенства кристаллической структуры, они имели и близкие скорости усадки. При этом вторичное распухание у первого начнется позднее по дозе. Выполненная в соответствии с [24] расчетная оценка для ГР-КП-П (пунктир на рис. 6) близка к имеющимся экспериментальным данным.

У графита ГР-КС-П усадка и скорость усадки перпендикулярных образцов близка к показателям стандартного графита. В то же время, низкий ТКЛР параллельных образцов обусловил более высокую усадку и ее скорость в этом направлении. За счет этого появляется и большая анизотропия формоизменения. С ними совпадают и дозовые зависимости графита ЭГП-6 на основе этого кокса для втулок реакторов БиАЭС.

Рис. 6. Зависимость от флюенса нейтронов относительного изменения длины образцов втулочного реакторного графита на основе различных коксов.

Температура 350—450 °С: 1 — нефтяной КНПС (ГР-76); 2, 2' — пековый (ГР-КП-П); 3, 4 — сланцевый (ГР-КС-П и ЭГП-6). Сплошные кривые — эксперимент, пунктир (2 '} — расчет. Вырезка образцов — параллельно (||) и перпендикулярно (_1_) относительно направления прессования

Рассчитанное в соответствии с [24] формоизменение при 500—600 °С образцов графита ГРП-2-КП близко к таковому для дважды уплотненного и с пеком-наполнителем графита ATR-2E.

Свойства графитов в результате облучения быстро по дозе изменяются и затем стабилизируются (рис. 16). Уровень роста экспоненциально снижается при увеличении температуры облучения [25]. При дозах, превышающих критический флюенс нейтронов, вследствие начавшейся радиационной деградации структуры развивается новое (вторичное) изменение свойств: плотность, прочностные характеристики, теплопроводность падают; пористость, электросопротивление растут; идет накопление и развитие трещин (рис. 16). Деградация может начаться и при меньших дозах и температурах, вследствие окисления и(или) радиолитической коррозии.

На рис. 7 в качестве иллюстрации приведены дозовые зависимости относительного изменения предела прочности при сжатии образцов ГР, облученных в исследовательских реакторах, и этого же графита, высверленного из кладок различных реакторов. Видно, что прирост прочности графита из работавших блоков кладки реакторов БиАЭС (ЭГП-6) и РБМ-К (ГР), где критический флюенс не был достигнут и вторичное изменение свойств еще не началось, совпадает с таковым у облученных без окисления образцов графита марки ГР [25].

Небольшое окисление графита в реакторе АВ-2 вызвало медленное изменение прочностных свойств выше 5 • 1021 см~2. Его уровень остался

Рис. 7. Зависимость от флюенса нейтронов относительного изменения предела прочности при сжатии облученных образцов (Т) и кернов, отобранных из различных реакторов.

2 - БиАЭС; 3 - ЛАЭС-1; 4 - АВ-2; 5 - АМ-1. Температура облучения 500—600 °С (1—4) и 350—450 °С (5)

Рис. 8. Зависимость отношения пределов прочности при сжатии и изгибе графита ГР от флюенса нейтронов.

Температура (°С): х — 60—90; о — 140—160; Д — 200; - 200-300; • - 500; »- 500-700