К методам приготовления катализаторов предъявляется ряд требований; они
должны обеспечивать получение катализаторов, обладающих заданными химическим и физическим составами, высокой удельной поверхностью, а также быть малоотходными. Выбранный метод приготовления катализатора определяет степень дисперсности, пористую структуру и форму катализатора, а, следовательно, и его активность. В процессе данного исследования нами применялись катализаторы, приготовленные следующим способом:
Аморфный алюмофосфат в смеси с 10% SiO2 был получен путем осаждения из раствора азотнокислого алюминия и фосфорной кислоты аммиаком. Сначала брали определенное количество SiO2 и засыпали его в дистиллированную воду, затем добавляли нитрат алюминия, после этого к полученному раствору добавлялась 100% ортофосфорная кислота. Полученный раствор тщательно перемешивали в течение 30 мин. После чего проводилась нейтрализация полученного раствора путем постепенного добавления аммиачной воды при постоянном перемешивании. При достижении значения рН = 6 - 8 в растворе образовывался аморфный осадок, который отделяли от маточного раствора путем фильтрования и промывали дистиллированной водой. Полученную массу сушили в течении 6 ч. при Т = 110°С.
14. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
В данной работе были исследованы каталитические системы на основе аморфного алюмофосфата с SiO2 в процессе дегидратации метанола до диметилового эфира.
Задачей данного исследования являлось приготовление серии образцов аморфного алюмофосфата, прокаленных при разной температуре, а также с разным содержанием SiO2. Физико -химические характеристики, полученных образцов представлены в таблице.
Из результатов экспериментов, ранее проведенных на кафедре ТНХС и ИЖТ МИТХТ им. М.В. Ломоносова, а также на основе литературных данных [16, 71], было установлено, что оптимальными температурами для протекания процесса дегидратации метанола в присутствии различных каталитических систем является диапазон температур 250-350°С. Исходя из этого, были выбраны условия проведения эксперимента, а именно диапазон температур 200-350°С и объемной скорости 1ч' по исходному метанолу.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1.«Энергия» 2002, N 11. С. 42-44.
2. Бухаркин А.К., Лихтерова Н.М., Капкин В.Д. «Основы химии и технологии производства и применения транспортных энергоносителей». Москва, МИТХТ, 1997
3. John Bogild Hansen, Bodil Voss, Finn Joensen, Inga Dora Siguroardottir. «Large scale manufacture of dimethyl ether - a new alternative dieselfuel from natural gas», International Congress & Exposition, Detroit,Michigan, February 27 - March 2,1995. SACPaper 950063, 1995.
4. Караваев М.М., Леонов А. Л., Мастеров Б. П. «Промышленный синтез метанола». Москва, «Химия», 1974 г.
5. Караваев М.М. и др, «Технология синтетического метанола». Москва, «Химия», 1984 г.
6. Хенрице-Оливе Г., Оливе С., «Химия каталитическогогидрирования СО». Москва, «Мир», 1987
7. «Перспективные автомобильные топлива». Под редакцией
Черникова Я.Б., Москва, Транспорт, 1998 г.
8. Смаль Ф. В., Аксенов Е. Е., «Перспективные топлива для автомобилей». Москва, Транспорт, 1979 г.
9. Гайнуллин Ф. Г., «Природный газ как моторное топливо на транспорте». Москва, Транспорт, 1986 г
10. Simon A., Stumpf H., J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1- 1981, V. 77, №9,P. 2209-2221.
11. Топчиева К.В., Кубасов А.А., Тыонг Ван Дао, «Дегидратацияметилового спирта на щелочных формах цеолитов X и Y», ВестникМГУ. Химия. 1972, т. 13, №6, стр. 628-632.
12. Хамагульгова Н.С., Хадишев С.Н., Кубасов А.А., «Закономерностиконверсии метанола в микрореакторе на цеолитах ультрасил»,Вестник МГУ. Химия. 1981, т. 22, №2, стр. 156-160.
13. Нефедов Б.К., Сергеева Н.С., «Влияние состава катализатора Rh -носитель и добавок различных веществ в зону реакции на карбонилирование метанола окисью углерода при атмосферном давлении», Известия АН СССР, серия Химия. 1976, №10, стр. 2271 -2276.
14. Соловьев А.А., Каденцев В.И., Чижов О.С., «Метиловык эфиры метилдезоксигексопиранозидов», Известия АН СССР, серия Химия. 1976, №11, стр. 2500-2505.
15. Герич А.П., Шмелев А.С., «Кинетика образования диметилового эфира на у-А12О3», «Метанол и его переработка», сборник трудов НИИТЭХИМ и ГосНИИ Метанолпроект, Москва, 1985, стр. 49 - 52.
16. Светляков Е.Б., Флид P.M., «Кинетика реакции дегидратации метанола и гидрохлорирования диметилового эфира на катализаторах парофазного синтеза хлористого метила», Журнал Физической химии. 1966, том XL., №12, стр. 3055 - 3059.
17. Физическая химия. Кинетика. 1974, Т. 3.
18. Якерсон В. И., Лафер Л. И., Рубинштейн А. М. «Термодесорбция спиртов и простых эфиров с поверхности окиси алюминия», Известия АН СССР, серия Химия. 1967, №1, стр. 200-201.
19. Нефедов Б.К., Мишин И.В., «Синтез диэтилового эфира в присутствии цеолитных катализаторов», Известия АН СССР, серия Химия. 1979, №1, стр. 196-199.
20. Tonner S. P., Christiansen J. A., Chem. Left. 1982, P. 1805 - 1808.
21. AC СССР С07С43/07, 841578, «Способ получения простых эфиров»,Виттарио Фатторе, Джовани Манара, Бруно Нотари, 1981.
22. Розовский А.Я. «Диметиловый эфир - топливо 21 века». Международная школа повышения квалификации. Инженерно - химическая наука для передовых технологий. Труды третьей сессии. Казань. Россия. 1997. Под редакцией Махлина В.Л.
23. «Доклад на совещании ИНХС РАН по новым топливно-энергетическим технологиям» 26.11.1997.
24. Розовский А.Я., Смирнова Т.Н. «Диметиловый эфир - экологически чистое моторное топливо для города Москва». Тезисы конференции «Актуальные проблемы нефтехимии». Москва, 2001 г.
25. 3RDInternationalPetroleumConference «PETROTECH-99», NewDeli,India, January 9-12, 1999
26. «TheChemicalJournal / Химический журнал» №1 сентябрь 2002г.
27. Нефтегазовая Вертикаль №9-2000
28. ЖУРНАЛ УГОЛЬ № 7-2002.
29. RastelliH., LokB. M., DuismanJ. A. etal. Can. J. Chem. Eng., 1982, v.60, p. 44
30. Семина О. В., Грязнова З. В., Нефедова А. Р. и др. «Физико-химическин и каталитические свойства алюмофосфатных цеолитов», Вестник МГУ, сер. Химия, 1987 г., т. 28, №4, С. 375-380.
31. Грязнова 3. В., Нефедова А.Р., Семина О. В., и др., «Каталитическое превращение метанола на алюмофосфатах цеолитного типа»,Журнал физической химии, 1987, том 61, №10, стр. 2624 -2629.
32. Гребенько Н.В., Ещенко Л.С., Печковский В.В. «Синтез и исследование пористых алюмфосфатов», Журнал неорг. химии,
1976,т. 21, с. 2660-2664.
33.Гребенько Н.В., Маргулец А. В., Печковский В.В., Ещенко Л.С. «Микропористые алюмофосфаты со свойствами цеолитов», Химия и химическая технология – 1987 г., вып.№1, С.27-33
34. Патент США, С07С27/00, 5753716(1998)
35. Танабе К., «Твердые кислоты и основания». Москва, «Мир», 1973.
36. Якерсон В. И., Голосман Е. 3., «Катализаторы и цементы». Москва,«Химия», 1992.