Ферромагнитные жидкости (стр. 14 из 18)

(4..30)

Отсюда видно, что вклад в термодинамический потенциал, обусловленный периодическим распределением напряженности поля вблизи торцов полос концентрированной и разбавленной фаз находится как собственная энергия этого поля.

Отметим, что значения магнитной проницаемости, вообще говоря, различны для каждой из фаз.

Явный вид выражения (4.30) находится путем решения магнитостатической задачи для поля, создаваемого периодическим распределением фиктивных магнитных зарядов на границах слоя. Тогда, пренебрегая магнитными восприимчивостями фаз, что, как показали результаты [164,165] по-видимому, не вносит качественных особенностей в рассматриваемое явление, получаем соотношение для магнитостатической энергии (4.30) на единицу объема структуры

(4.31)

где h - толщина слоя. Так как для наблюдаемых в эксперименте ситуаций h>1, то соотношение (4.31) можно упростить и энергию магнитного взаимодействия торцов структуры при h > 1 можно записать в виде (h=2h₁)

(4.32)

В результате термодинамический потенциал единицы объема полосовой структуры разбавленной и концентрированной фаз с учетом вклада поверхности энергии границ их раздела определяется соотношением

(4.33)

Объемные доли разбавленной и концентрированной фаз l₁ и l₂ выражаются через числовую концентрацию ферроколоида n и концентрации фаз n₁ и n₂ согласно правилу рычага

,

Реализуемая в эксперименте структура вследствие условия постоянства средней магнитной индукции

(м\ соответствует минимуму ее свободной энергии относительно переменных n₁, n₂ и 1 . Дифференцирование дает следующую систему уравнений для определения параметров равновесной структуры:

(4.34)

(4.35)

(4.36)

Соотношения (4.34) и (4.35) показывают, что химические потенциалы фаз одинаковы, т.е. j₁=j₂=j_e. Отсюда из соотношений (4.34) и (4.35) для разности осмотических давлений фаз p =jn-f получаем

(4.37)

Из соотношения (4.37) видно, что в области малых магнитных переохлаждений, когда объемная доля концентрированной фазы l2/l мала, осмотическое давление разбавленной фазы меньше, чем концентрированной .

Соотношения (4.36) и (4.37) позволяют связать параметры полосовой структуры с магнитным переохлаждением системы. Так, из условия равновесия фаз

вытекает соотношение для изменения осмотического давления насыщенной разбавленной фазы с напряженностью поля [80]:

(4.38)

Поскольку удельная намагниченность разбавленной фазы М₁/n₁ меньше концентрированной М₂ /n₂, то из соотношения (4.38) видно, что давление насыщения разбавленной фазы с ростом напряженности поля уменьшается. В начальной области возникновения структуры условие равенства химических потенциалов фаз

дает соотношение для избыточных по отношению к равновесному осмотических давлений фаз в виде

p₁ –p₂ =δp₁ –δp₂=δp₁n₂ (1/n₂-1/n₁ ) (4.39)

Так как р₁- р₂ < 0, то из последнего соотношения видно, что осмотическое давление разбавленной фазы в полосовой структуре больше давления насыщения при данной напряженности поля на величину δp₁>0. Подобное переохлаждение соответствует давлению насыщения при некоторой меньшей напряженности поля, т.е.

р_н(Н -δH) = p_H(H) + δp_l.

Отсюда соотношение (4.38) позволяет связать δp₁ с магнитным переохлаждением выражением

(4.40)

Наличие магнитного переохлаждения разбавленной фазы связано с затратами энергии для создания периодического распределения поля в торцевой области полос и образованием границ раздела фаз.

В результате, соотношения (4.36) и (4.37) дают следующую систему уравнений для определения зависимости периода структуры и объемной доли концентрированной фазы от напряженности магнитного поля:

(4.41)

(4.42)

Здесь

характерный масштаб полосовой структуры, который можно выразить через магнитное число Бонда В_m=μ_о(М₂-М₁)h₁/2ps₀ в виде: . При нахождении зависимостей параметров полосовой структуры от напряженности поля необходимо учитывать, что при ее возникновении изменяется среднее размагничивающее поле в щели. Вследствие этого, соответствующее магнитному переохлаждению в щели увеличение напряженности внешнего поля δН в пренебрежении магнитными восприимчивостями фаз равно

l (4.43)

Тогда, учитывая, что намагниченность концентрированной фазы

для из (4.41) получаем

(4.44)

Согласно рассчитанной с помощью соотношений (4.42) и (4.43) (при реальном значении параметра p²h₁/l₀=40 ) зависимости обратной величины периода полосовой структуры от напряженности внешнего поля угол дифракционного светорассеяния, пропорциональный обратной величине периода структуры, увеличивается с ростом напряженности поля, как это и наблюдается в эксперименте (см. рис. 27). Уменьшение периода структуры с ростом напряженности магнитного поля обусловлено увеличением объемной доли концентрированной фазы. Энергия, необходимая для периодического распределения поля в торцевой области полос и новых границ раздела фаз, выделяется при образовании этой структуры.

Как уже было указано выше, представление о дифракционном рассеянии света периодической системой микрокапель конденсированной фазы находится в количественном соответствии с данными эксперимента. Так, угол дифракционного рассеяния света с длиной волны l = 0,63 мкм, q = 0,84 10^-1 рад. при Н = 8 кА/м (см. рис. 27) соответствует определенному по приведенной в работе [159] формуле периода структуры l»7l/2pq=8,4 мкм, что менее чем вдвое отличается от значения (15 мкм), найденного при данном значении напряженности поля путем наблюдений в оптический микроскоп. Вполне разумным оказался и характерный масштаб напряженностей поля, в котором в эксперименте наблюдается изменение параметра решетки микрокапель. Так, согласно рис. 27, двукратному увеличению первого дифракционного кольца соответствует увеличение напряженности поля примерно на 9,6 кА/м. Подобное увеличение угла дифракции света, согласно теоретическим расчетам при p²h₁/l₀ =40 соответствует напряженносности поля

, откуда для поверхностного натяжения границы раздела разбавленной и концентрированной фаз получается вполне приемлемое значение s_о= 4·10^-4 н/м (h = 20 мкм) .

Отметим, что экспериментально полученная зависимость радиуса дифракционного кольца от величины напряженности поля имеет на начальном этапе ступенчатый характер. По-видимому, это связано с интенсивным возникновением новых микрокапельных агрегатов при достижении некоторого порогового значения напряженности поля. В последующем пороговые значения напряженности поля, при которых в рассматриваемых МЖ наблюдалось образование агрегатов, в зависимости от концентрации и температуры определялись совместно с К.А.Балабановым и Н.Г.Полихрониди в работе [166]. Ступенчатость зависимости R(H) может быть обусловлена, как показано в [160], и продольными делениями игольчатых агрегатов при достижении некоторой величины напряженности магнитного поля. Однако, в нашем случае кривая R(H), приведенная на рис. 30 получена для образца, в котором отсутствовало расщепление агрегатов. Для того же образца, где наблюдается указанное явление, выраженной ступенчатости зависимости R(H) не наблюдалось, так как расщепление агрегатов, вследствие их некоторой не идентичности, происходило не при определенном значении напряженности поля, а в некотором его интервале, к тому же на этот процесс накладывается возникновение новых агрегатов. При достаточно большом значении напряженности поля, когда вследствие сильного обеднения слабо-концентрированной фазы возникновение новых агрегатов прекращается, зависимость радиуса дифракционного кольца от напряженности поля становится гладкой, близкой к линейной. Характер структурных изменений естественным образом связан и с интенсивностью дифрагированного света, которая пропорциональна числу рассеивающих частиц. Однако, корреляция зависимостей n(Н) и Ф(Н) , как можно видеть из рисунка 31 наблюдается только в начальном интервале значений напряженности магнитного поля. Последующее уменьшение интенсивности дифракционного кольца при достижении некоторого значения поля, вероятно, связана с зависимостью коэффициента рассеяния света от отношения размера частиц к длине волны проходящего света.