Спектроскопические исследования быстрых процессов в сложных органических и биологических молекулах, а также сверхбыстрых процессов в полупроводниках базируются на лазерных источниках, способных генерировать субпикосекундные световые импульсы. Наиболее короткие импульсы получены в кольцевых непрерывных лазерах на красителе (НЛК) со сталкивающимися импульсами в струе насыщающегося поглотителя (НП) при чисто непрерывной накачке с компенсацией чирпа. Однако НЛК такого типа имеют очень низкий КПД, многоэлементную схему резонатора, две струи с независимыми системами прокачки; они исключительно сложны в настройке и эксплуатации. Одноструйные НЛК с линейным резонатором, на наш взгляд, более перспективны для широкого практического применения, поскольку они значительно проще в изготовлении и эксплуатации, обладают хорошими энергетическими (по КПД) и спектральными (по области перестройки) характеристиками и, что самое главное, в режиме комбинированной синхронизации мод позволяют получать световые импульсы длительностью менее 1 пс. В нашей работе исследуются возможности генерации УКИ света предельно малой длительности в таких простейших НЛК.
Обычно длительность УКИ, генерируемых НЛК, ограничивается спектральной полосой лазера, задаваемой внутрирезонаторными селектирующими элементами. Для расширения спектральной полосы лазера (контура усиления) с целью генерации более коротких световых импульсов селектирующий элемент выводится из резонатора. Стабильный режим генерации УКИ достигается путем подбора и оптимизации спектральных характеристик генерирующих красителей и насыщающихся поглотителей.
Таким способом получены УКИ длительностью ~150 фс при использовании комбинированной смеси красителей родамин 6Ж (Р6Ж), родамин 4С-перхлорат (Р4С-П) и ДОДКИ. В настоящей работе оптимизация спектральных характеристик красителей исследована с учетом применения «мягкого» и «жесткого» НП (параметры насыщения которых отличаются почти на порядок), а также их смесей. Корректировка контура чистого усиления осуществлялась выходными зеркалами НЛК с заранее подобранными спектральными кривыми пропускания.
НЛК имел традиционный V-образный трехзеркальный резонатор с компенсацией астигматизма (скорость струи 10 м/с, толщина 0,1 мм, радиусы кривизны зеркал: коллимирующего 8 см, конечного и зеркала накачки 5 см, выходное зеркало — плоское, длина резонатора 1,5 м). Согласование длины резонатора с частотой следования импульсов накачки грубо производилось перемещателем типа «поршень в цилиндре», точно-мембранным пьезокорректором КП-1.
Лазером накачки служил аргоновый лазер с синхронизованными модами мощностью 0,5 Вт на всех сине-зеленых линиях. Акустооптический модулятор, синхронизирующий моды лазера накачки, питался от синтезатора частот со стабильностью частоты не хуже 10-8. Длительность импульсов накачки, оцененная по сигналу с фотодиода ЛФД-2, не превышала 300 пс. Длительность импульсов НЛК оценивалась по ширине автокорреляционной функции (АКФ), получаемой традиционным способом с неколлинеарным удвоением в кристалле КОР (бесфоновая АКФ). Запись спектральных огибающих производилась с помощью монохроматора МДР-2.
Генерирующим красителем для «мягкого» НП ДОДКИ был выбран Р6Ж. Оптимальная концентрация составляла 4•10-3 моль/л. В режиме самонастройки (т. е. без селектора) при концентрации НП 2*10-5 моль/л происходила одновременная генерация на двух длинах волн: l1=614 нм и l2=570 нм. При этом на l1 генерировались импульсы длительностью Dt»0,5 пс, а на l2 синхронизация отсутствовала. При увеличении концентрации НП генерация на l1 подавлялась. Стабильный режим генерации УКИ на l1 достигался применением специального выходного зеркала с резким увеличением пропускания для длин волн менее 600 нм и пропусканием около 3 % на 614 нм. С таким выходным зеркалом лазер генерировал на l1=614 нм, т. е. в области, где ДОДКИ хорошо насыщается. Дальнейшее увеличение концентрации НП укорачивало импульс, но уменьшало среднюю мощность НЛК. Импульсы длительностью 120 фс были получены при концентрации ДОДКИ 6*10-5 моль/л. При этом выходная мощность НЛК составила 10 мВт. Зона допустимого рассогласования длины резонатора НЛК и частоты следования импульсов накачки составляла 20 мкм. На рисунке, а приведены АКФ такого режима генерации и спектральная огибающая импульсов (ширина огибающей на полувысоте Dl=3,6 нм). Соотношение DtDn=0,35 свидетельствует о спектральной ограниченности импульсов. Однако отношение полуширины АКФ на 1/4 и 1/2 высоты, равное 2,5, говорит о существенном отклонении формы импульса от гауссовой или лорентцевой.
Рис. 2.1. Автокорреляционная функция и спектральная огибающая импульсов для смесей Р6Ж/ДОДКИ (а), Р4С-П/МЗ (б) и Р6Ж, Р4С-П/КФ, 5103-у (в)
Режим самонастройки с «жестким» НП исследовался с парой Р4С-П — малахитовый зеленый (МЗ). В отличие от ДОДКИ МЗ легко доступен и исключительно стоек, как и другие трифенилметановые красители. Существует также возможность использования МЗ в качестве НП для Р6Ж. Кривая усиления Р4С-П смещена относительно Р6Ж в красную область и лучше согласуется с кривой поглощения МЗ. В наших экспериментах с этой парой толщина струи составляла 0,2 мм, мощность накачки 4 Вт.
В режиме самонастройки по мере увеличения концентрации МЗ происходило «скатывание» длины волны генерации в красную область спектра, т. е. в сторону от максимума поглощения МЗ. Замена широкополосного выходного зеркала на специальное, имеющее резко увеличенное пропускание для длин волн более 660 нм и пропускание ~10 % на 660 нм, устраняло «скатывание» спектра в красную область и позволило увеличить концентрацию МЗ до 1,3*10-4 моль/л. При этом лазер генерировал импульсы длительностью 130 фс со средней мощностью 20 мВт на l=660 нм. Критичность согласования длины резонатора НЛК и частоты следования импульсов накачки составляла ±3 мкм. АКФ и спектральная огибающая этого режима приведены на рис. 2.1.б. Соотношение DnDt=0,4, как в случае с ДОДКИ, свидетельствует о спектральной ограниченности импульсов. Отношение ширины АКФ на 1/4 и 1/2 высоты, равное 1,8, говорит о близости формы импульсов к классическим кривым типа гауссовой и лорентцевской.
Следует обратить внимание на то, что в обоих случаях спектр генерации несимметричен и затянут в сторону, где пропускание выходного зеркала увеличивалось (для ДОДКИ в коротковолновую, для МЗ в длинноволновую). Длительности импульсов, полученные как в первом, так и во втором случаях, приблизительно одинаковы.
Наиболее короткие импульсы (~80 фс) были достигнуты нами при использовании смеси «жесткого» трифенилметанового НП (кристаллический фиолетовый (КФ) и «мягкого» полиметинового (5103-у, рис. 2.1.в). Выходное зеркало с пропусканием 5 % в данном случае не ограничивало спектр генерации, он задавался суммарным контуром усиления и поглощения смеси из двух генерирующих красителей: Р6Ж (2*10-3 моль/л) и Р4С-П (0,2*10-3 моль/л), и двух поглощающих красителей: КФ (3*10-4 моль/л) и 5103-у (4•10—4 моль/л). При этом средняя мощность накачки составляла 1,3 Вт, а длительность импульсов накачки была вдвое больше, чем в двух предыдущих случаях. Выходная мощность НЛК составляла 25 мВт на длине волны самонастройки 600 нм. Стабильность была недостаточно высокой, что обусловливалось, по-видимому, недостаточной глубиной, модуляции (малым отношением поперечных сечений поглотителя и усилителя ).
Ширина АКФ по полувысоте «плавала» от 140 до 180 фс. Соотношение DnDt =2 указывает на возможное наличие чирпа. Более высокое S достигается в двухструйной схеме НЛК. Именно в такой схеме возможно получить стабильный режим генерации УКИ длительностью 69 фс. Получаются импульсы длительностью 70 фс в одноструйном лазере с пленочным селектором с накачкой импульсами 2-й гармоники YAG:Nd-лазера. Однако импульсы накачки в нашем случае почти на порядок длиннее и накачка многолинейна. Следует отметить, что приведенное исследование демонстрирует возможность перестройки длины волны генерации лазера в режиме самонастройки путем изменения концентрации насыщающихся поглотителей.
электродинамическими приводами поворота дисперсионных элементов
Исследование изотопических сдвигов оптических линий атомов с короткоживущими ядрами на лазерно-ядерном комплексе, созданном сотрудниками Ленинградского института ядерной физики и Института спектроскопии АН СССР, потребовало разработки узкополосного (dn~1 пм) импульсного лазера на красителях, который обеспечивал бы с высокой степенью воспроизводимости сравнительно быструю и плавную перестройку длину волны излучения и легко сопрягался с ЭВМ. Методы получения узкополосного плавно перестраиваемого излучения достаточно хорошо разработаны — обычно это механическая перестройка (поворот) дифракционной решетки лазера, производимая синхронно и одновременно с перестройкой вставляемых внутрь резонатора эталона Фабри — Перо или фильтра Лио, либо перестройка оптической длины такого резонатора за счет изменения давления газа. Последний способ обеспечивает синхронность перестройки всех дисперсионных элементов резонатора лазера в сравнительно большом диапазоне длин волн (несколько нанометров) и высокую (0,2 %) линейность сканирования, но неприемлем из-за низкой скорости сканирования.