Вынужденное явление Рамана (стр. 2 из 2)

Стоксово рассеяние

Рис.1. Векторная схема вынужденного рамановского рассеяния как четырехфотонного процесса:

Оба испускания, как стоксово, так и антистоксово, являются направленными.

лению. Иначе обстоит дело с антистоксовым рассеянием, которое описано выражением (13). При выполнении условия

постоянный приход энергии к антистоксовой волне

будет гарантирован только в том случае, если

(14)

также если

(15)

Интенсивность антистоксовой линии достигает максимума для

; направление ее эмиссии определяется равенством (14).

Удивительным свойством антистоксова излучения, вытекающим из выражения (14), является тот факт, что эмиссия происходит только в определенном направлении, а именно под углом

к направлению

, т. е. к направлению падающего света. Это показано на рис.1. Волновой вектор
имеет величину, равную

(16)

где

—скорость света в данной среде и ее коэффициент преломления. Точно так же

(17)

где

означает, как и ранее, частоту колебаний молекулы. Введем еще две разности коэффициентов преломления, характеризующих среды, а именно:

(18)

Из векторной диаграммы, представленной на рис.1, можно определить

согласно теореме Карно:

Используя выражения (16)—(18), а также приняв, что

получим приближенное соотношение для малых углов

(19)

Согласно этому выражению антистоксов свет рассеивается вдоль конуса, ось которого совпадает с направлением падающего света, а

—угол между этим направлением и направлением образующей конуса. На экране,

Красное

Оранжевое

Желтое

Зеленое

Батарея конденсаторов

Рис. 2. Вынужденное рамановское рассеяние в нитробензоле.

Рассеяние в антистоксову сторону наблюдается в виде концентрических колец, окружающих пучок света лазера. Последующие кольца соответствуют рассеянию с большей частотой (более короткой длиной волны). Стоксово рассеяние имеет различные направления, но наибольшая интенсивность света приходится на направление падающего пучка.

установленном перпендикулярно к направлению падающего луча, виден яркий цветной круг. Опыт показывает, что если кювету с жидкостью, например нитробензолом, поместить между сферическими зеркалами резонатора Фабри—Перо рубинового лазера, то стоксово рассеяние будет иметь место в инфракрасной области. Для распространения его не характерно какое-либо определенное направление; в основном это направление падающего луча, тогда как антистоксово рассеяние образует ряд световых конусов с цветовой гаммой, от красного до голубого. Ближайший из них соответствует частоте

, последующие — частотам

и т. д. (рис. 2).

Механизм рамановского рассеяния в антистоксову сторону.

Уравнение (14) и иллюстрирующий его рис. 1 показывают, что процесс рамановекого рассеяния в резонаторе лазера является четырехфотонным процессом, в котором два фотона лазерного света исчезают, а вместо них появляются два новых фотона: стоксов и антистоксов. В четырехфотонном процессе как

Рис. 3 Векторная схема вынужденного рамановского рассеяния как двухфотонных процессов с участием фононов разных направлений и величин.

Стоксово рассеяние имеет различные направления, тогда как антистоксово — лишь одно определенное направление.

, так и
имеют точно определенные направления. В то время как действительно точно определенное направление имеют антистоксовы фотоны
, стоксовы фотоны
рассеиваются в различных направлениях, главным 0'бразом в направлении падающего луча. Поэтому Цайгер с сотрудниками предложил двухступенчатый механизм процесса рамановского рассеяния. При этом каждая ступень является двухфотонным процессом, в котором принимают участие два фотона и фотон

. Последнему соответствует волновой вектор волны, возникающей из когерентных колебаний молекул, возбужденных падающей оптической волной. Первая ступень заключается в образовании стоксова фотона и фонона

из первого лазерного фотона:

(20)

Вторая ступень заключается в образовании антистоксова фотона из другого лазерного фотона и соответствующего фонона:

(21)

На первой ступени образуются стоксовы фотоны (с заранее определенной энергией

), различно направленные, и соответствующие им фононы (рис. 3). На второй ступени может произойти поглощение только такого фонона, который даст антистоксов фотон

, имеющий соответствующее определенное направление, если только этот фотон отвечает уравнениям (20) и (21), а следовательно, и условию (14). Другие фононы не приводят к испусканию антистоксоъа фотона. Поэтому антистоксово рассеяние имеет значительный максимум в определенном направлении. На рис. 4 представлены результаты исследований упомянутых авторов. Они исследовали интенсивность трех стоксовых линий S₁, S₂ и S₃, а также первой антистоксовой линии AS₁ в зависимости от угла рассеяния. Показано, что:

1. Первая стоксова линия S₁ обнаруживает наибольшую интенсивность в направлении лазерного луча. По мере возрастания угла интенсивность уменьшается и не обнаруживает другого максимума ни в каком определенном направлении. (Появление максимумов у последующих стоксовых линий S₂ и S₃, а также очень слабых максимумов на линии S₁ имеет особую причину, которую мы здесь не будем обсуждать.)

2. Соответствующая первой стоксовой линии S₁ первая антистоксова линия AS₁ обнаруживает сильный максимум интенсивности под углом рассеяния около 3,0°.Как видно, антистоксово рассеяние не происходит в исправлении падающего света, а после максимума быстро спадает до нуля.

Эти два факта согласуются с двухступенчатым процессом вынужденного рамановского перехода.

Рис. 4. Угловое распределение интенсивности первых трех стоксовых линий и первой антистоксовой линии в нитробензоле.

Антистоксова линия 635 мм к (кривая AS₁), стоксовы линии: 765 ммк (кривая S₂), 853 ммк (кривая S₂), 964 ммк (кривая S₃).

[1] Комбинационное рассеяние, или эффект Рамана — Мандельштама, называемое автором рамановским рассеянием или рассеянием Рамана, наблюдалось индийским ученым Раманом на жидкостях в 1926 году и советскими физиками Мандельштамом и Ландсбергом на кристаллах кварца в 1927 г.