Наиболее значительным исследовательским предприятием Бертона за рассматриваемый период было восхождение на высочайший горный массив западного побережья Африки вместе с немецким ботаником Густавом Манном. Последний был командирован Ботаническим садом в Кью (Лондон) для участия в экспедиции Бейки на Нигер и Бенуэ, но, по стечению обстоятельств, отстал от экспедиции и в 1860-1863 годах самостоятельно занимался изучением западноафриканской горной флоры. Исходным пунктом экспедиции Бертона Манна явилась Виктория расположенная у подножия Камеруна, в бухте Ам-бас, станция английских баптистских миссионеров, обосновавшихся на камерунском побережье с 1845 года. Отсюда Манн в январе феврале 1861 года предпринял рекогносцировку нижних склонов вулкана Камерун Колесницы богов Ганнона, а в декабре двинулся на штурм главного конуса Фако, или Монго-ма-Лоба (гора богов). Бертон присоединился к нему немного позднее. Высшей точки массива (4070 метров над уровнем моря) первым достиг Манн 3 января 1862 года; в конце января он повторил это восхождение совместно с Бертоном.Затем Бертон был гостем правителя Бенина, вместе с Верни Ловеттом Камероном исследовал золотые земли На побережье Гвинеи, побывал в Бразилии, Сирии и Триесте, в 1886 году был посвящен в рыцари и написал огромное количество книг, в которых иногда очень высокомерно отзывался об африканских народах. Значительно более долгую жизнь снискал другой его труд, который можно назвать лучшим подарком Бертона будущим поколениям, его многотомный перевод сказок Тысячи и одной ночи .