Научно-организационная деятельность поглощала все время Вернадского. Но он успевал еще и читать курс геохимии в университете, ежемесячно прочитывал не менее 10 новых крупных книг, разрабатывал программы экспериментальных работ во вновь организуемых лабораториях.
Условия для работы ученых в городе были напряженные: только в течение 1919 г. в Киеве пять раз менялась власть. Особенно тяжелым был период оккупации города деникинскими войсками: их трехмесячное хозяйничанье в городе сопровождалось репрессиями, многие помещения были отняты у Академии, лабораторные базы разгромлены. Вернадский и ряд киевских ученых предприняли большие усилия для спасения Академии. 16 декабря Киев был освобожден, жизнь постепенно входила в нормальное русло.
Занимаясь организацией Украинской Академии наук, Вернадский большое внимание уделял также экспериментальным работам по живому веществу. Во время этих работ он познакомился с Н. Г. Холодным и подружился с ним на всю жизнь. На Старосельской биологической станции Холодный проводил эколого-физиологические и микробиологические исследования; здесь он впервые провел свою знаменитую работу с железобактериями, идея которой была подсказана ему Вернадским. Научные контакты Вернадского и Холодного осуществлялись по нескольких направлениям: совместная научно-организационная работа по линии Украинской Академии наук, рассмотрение различного рода научных проблем эволюционного, общебиологического и философского характера. Холодный воспринял от Вернадского биосферные идеи, использовал их в личных исследованиях, неоднократно обсуждал с ним вопросы, связанные с происхождением и развитием жизни на Земле.
По инициативе Вернадского была создана первая научная библиотека на Украине, получившая название Всенародной библиотеки Украины. Хорошо зная постановку библиотечного дела в стране и за рубежом, он сам наметил решения многих вопросов, связанных с развитием библиотеки. В 1919 г. Вернадский возглавил Временный комитет по основанию Национальной библиотеки Академии наук в Киеве. По его предложению в фонды библиотеки было включено ценнейшее книжное и рукописное собрание бывшей Киевской духовной академии, в основе которой лежала библиотека XVII—XVIII в. Киево-Могилянской академии. Находясь за пределами Украины (в том числе в зарубежных командировках), Вернадский всегда беспокоился за судьбу библиотеки, принимал участие в отборе книг для ее комплектования.
Как президент Украинской Академии наук, Вернадский 22 июня 1919 г. принимал участие в обсуждении Декрета Совета народных комиссаров и Совета народного хозяйства о введении на территории Украины международной десятичной системы мер и весов.
3 марта 1919 г, по предложению Вернадского Физико-математический отдел принял постановление об учреждении Комиссии по изучению природных богатств Украины — аналога КЕПС. Председателем Комиссии был избран Вернадский, в Комиссию вошли В. Г. Артоболевский, Г. Н. Высоцкий, И. И. Гинзбург, Н. Ф. Кащенко, В. А. Кистяковский, С. Е. Кушакевич, Б. Л. Личков, В. И. Лучицкий, С. П. Тимошенко, П. А. Тутковский, А. В. Фомин, М. В. Шарлемань и др. Главной ее задачей Вернадский определил исследование проблем электрификации Украины, — в это же время в Советской России по поручению В. И. Ленина началась разработка плана ГОЭЛРО.
Российская Академия наук в мае 1919 г. командировала в Киев академика А. Е. Ферсмана для установления связи с Украинской Академией наук. С ним в Петроград были посланы печатные материалы и протоколы заседаний Общего собрания и отделов Украинской Академии наук. Позже в воспоминаниях Вернадский напишет: «Между Украинской и нашей старейшей Академией сразу же установилась дружеская деловая связь и она нерушимо с тех пор держится».
Один из центров украинской науки формировался в Одессе. Е. С. Бурксер (впоследствии член-корреспондент АН УССР) организовал в Одессе радиологическую лабораторию. Летом 1918 г. он писал из Одессы Вернадскому: «Несмотря на то, что радиологическая лаборатория работала нерегулярно, несмотря на все случайные затруднения (отсутствие материалов, газа, электричества и др.), определяется содержание радия в полученных через Вас в Петрограде минералах и рудах».
Оценивая роль Вернадского в создании АН УССР, Н. Г. Холодный писал: «Его огромные знания и широкий кругозор помогли успешно решить поставленную задачу. Пребывание Владимира Ивановича на Украине было непродолжительным, но его кратковременная работа оставила глубокий след в научной жизни этой части нашей великой страны. Украинская советская общественность всегда будет с благодарностью помнить, что первые камни в основании Академии наук были заложены руками В. И. Вернадского».
После поездки в Крым Вернадский возвратился в Петроград. В апреле 1921 г. он послал из Петрограда письмо Крымскому, в котором объяснил невозможность своего возвращения в Киев. Его научная работа требовала литературы, архивов, техники исследований, которые были в Петрограде и Москве. На заседании Общего собрания 28 февраля 1921 г. в Киеве было зачитано письмо Вернадского с просьбой освободить его от административных обязанностей в Академии. До последних дней жизни Вернадский оставался академиком Украинской Академии наук (Академии наук УССР).
Со многими деятелями украинской науки и культуры Вернадский поддерживал оживленную переписку, которая не прерывалась и во время войны. Среди его корреспондентов — А. А. Богомолец, Е. С. Бурксер, К. Г. Воблый, Е. Ф. Вотчал, Г. Н. Высоцкий, Б. Д. Греков, И. П. Житецкий, А. Е. Крымский, В. И. Липский, А. Н. Никольский, И. Г. Пидопличко, И. В. Птуха, П. А. Тутковский, А. В. Фомин, Н. Г. Холодный, Л. Я. Яснопольский, Б. И. Чернышев и др.
Ныне Академия наук УССР — крупнейший многопрофильный научный центр. В память первого президента на здании Президиума АН УССР в 1963 г. установлена мемориальная доска, в 1981 г. на пр. Вернадского сооружен памятник ученому. Его именем назван флагман научно-исследовательского флота АН УССР. В 1973 г. Академия наук УССР учредила премию имени В. И. Вернадского, присуждаемую за выдающиеся научные работы в области геологии, геохимии, геофизики и гидрофизики. В 1987 г. при АН УССР создана Комиссия по разработке научного наследия академика В. И. Вернадского, которая ведет свою работу в тесном сотрудничестве с Национальным комитетом Украинской ССР по программе ЮНЕСКО «Человек и биосфера» и многими научными советами АН УССР.
Основатель генетической минералогии.
Как минералог, Вернадский начинал работы на фундаменте опи- сательной минералогии. Линней в книге «Системы природы» сделал полные описания минералов, но они у него — застывшие во времени камни, лишенные движения. В пятитомном сочинении Бюффона «Естественная история минералов» уже сделана первая попытка перехода к истории минералов. Изучая историю естествознания, Вернадский замечает, что Бюффона использовали в своих построениях Руссо, Дарвин, другие естествоиспытатели. Непрерывный во времени поток идей...
К началу XX века минералогия оставалась еще описательной наукой, происхождение многих минералов было неизвестно. Вернадский уже в своих минералогических работах показывает, что минералы являются продуктом природных химических процессов. Им создается генетическая минералогия и химические основы систематики и классификации материалов. По Вернадскому, минералы — особая форма комплексных соединений химических элементов, они представляют собой следы происходивших когда-то на Земле физико-химических процессов. На основе не кабинетных рассуждений, а большого экспериментального и экспедиционного опыта Вернадский утверждает, что география минералов имеет также право на существование, как и география животных и география растений.
В 1886 г. Вернадский начал работу в Петербургском университете в должности хранителя минералогического кабинета кафедры минералогии. Затем он уезжает за границу, где продолжает изучение минералов. 1 августа 1988 г. в письме к жене он пишет: «Я, кажется, научусь здесь... знанию минералов, умению различать их не только друг от друга, но и определять местности, откуда тот или другой минерал происходит». С 1884 по 1914 гг. Вернадский посетил различные минералогические музеи России, Европы и Северной Америки с целью расширения своих знаний по минералогии.
В 1890 г. Вернадский поступил на работу в Московский университет. Он застал состояние коллекций по минералогии в полном беспорядке: значительная часть минералов лежала в кучах без этикеток, каталоги отсутствовали. Отведенная для коллекций площадь была неприспособленной и явно недостаточной. Вернадский энергично принялся за приведение в порядок коллекций, приобретение оборудования, расширение штатов сотрудников. Начались хлопоты о строительстве специального музейного здания. Только в 1911 г. царское правительство приняло решение о строительстве здания для минералогического и геологического музеев Московского университета (здание было выстроено в 1918 г.).
В 1896 г. Вернадский впервые в истории университета проводит со студентами минералогические экскурсии по Подмосковью и Уралу; в дальнейшем такие экскурсии стали обязательны для учебной программы. Ему принадлежит инициатива приобретения любительских минералогических коллекций. Но каждый минерал — это сложное химическое соединение. Изучая происхождение и развитие минералов, их распространение, — мы изучаем химическую эволюцию вещества Земли. Так, еще в минералогических экскурсиях Вернадский задумался над проблемами геохимии, из генетической минералогии начинала вырастать принципиально новая научная дисциплина, предпосылки для возникновения которой ранее существовали только в самом общем виде. Изучение химии минералов позволило Вернадскому перейти к исследованию химических элементов горных пород и рудных месторождений земной коры, выяснению их роли и места в геологической истории Земли. Свидетельством высокой оценки современниками работ Вернадского по минералогии стало избрание его в 1906 г. в Академию наук по минералогии и назначение заведующим Минералогическим отделением Геологического музея имени Петра Великого.