Покупка Черемушек В.И. Якунчиковым поначалу также преследовала коммерческие цели. С одной стороны, это было расчетливое вложение капитала, с другой - обладание приносившей доходы известной дачной местностью. Почти все постройки усадьбы, даже господский дом, были заняты поддачи, которых к 1891 г. было 15. От Серпуховской заставы в Черемушки ходили линейки. Еще одним удобством было редкое для дачных местностей телефонное сообщение с городом.
Со временем ситуация изменилась, и Якунчиковы стали жить в Черемушках гораздо чаше, перестав сдавать постройки внаем. Известный московский врач-гомеопат, бывший кавалергард Д.П. Сорохтин так вспоминал этот период существования Черемушек: "В перспективе прошедших лет мне начитает казаться, что было в его атмосфере что-то от "Вишневого сада", что-то от Лопахина, хотя и женившегося на Варе и облагороженного ею. Почтенному хозяину как будто хотелось сократить размеры огромных высоких комнат, устроиться в них, как говорилось, поуютнее, потеснее, что ли. Чайный стол был задвинут в угол, отгорожен от остального помещения огромными декоративными растениями в кадках, напоминавшими зимний сад. Самовар должен был постоянно кипеть, и прислуга следила за этим неустанно. Иногда это были горничные в обязательных кружевных наколках и передниках, иногда старушки с восковыми благообразными лицами в подколотых у подбородков большими булавками одноцветных платках. Старушки непременно кланялись в пояс и говорили, как шуршали, - ничего не было понятно, хотя губы двигались быстро-быстро. Чашки ополаскивались здесь же на чайном столе. Хозяин постоянно прислушивался к разговорам молодежи, которой собиралось очень много, вставлял свои замечания, но непременно касался и своих дел, в том числе предмета его гордости - дымившегося бок о бок с поместьем кирпичного завода. В то время якунчиковский кирпич действительно признавался одним из лучших. Во всяком случае, подрядчики часто говаривали, что выполнят работу не в каком-нибудь, а именно в "якунчиковском" кирпиче. Зато молодежь неожиданно, может быть, напоминала не что-нибудь, а меншиковские времена. Сейчас мне трудно сказать, откуда возникла подобная ассоциация. Может быть, по той открытости, радости энергичности, которые мы связывали с петровскими временами. Все рождало сразу горячие споры, затягивавшиеся на несколько дней диспуты. Случалось, как в старых усадьбах, гостей не отпускали в Москву, и они живали по несколько дней в Черемушках. Мне запомнилось замечание одного из гостей, помнится студента университета: "Не кажется ли вам, что те, кто строил это поместье, все приготавливались, но так и не начали в нем по-настоящему жить?" Я очень удивился, отнес это за счет прибранности усадьбы, а много позже подумал, что и сам испытал подобное ощущение. Странно, не правда ли?"
Одна из дочерей нового владельца Черемушек Мария Владимировна Якунчи-кова, по мужу Вебер (1870-1902), была талантливой художницей, самобытным мастером, близким к "мирискусникам". Все ее творчество "проникнуто поэзией уходящей барской жизни, деревни, парка, меланхолической красоты русского пейзажа. В Якунчиковой много левитановской грусти. Сама болезненная и хрупкая, она опоэтизировала в своих картинах все обреченное разрушению, все гибнущее. Ее трогали убогие кресты на деревенских кладбищах, полуразвалившиеся колокольни монастырей... торжественные аллеи Версаля и запущенность "Вишневых садов" (из путеводителя "По Москве" под редакцией Н.А. Гейнике, изданного Сабашниковыми в 1917 г.). В Государственной Третьяковской галерее находится картина "Церковь старой усадьбы Черемушки близ Москвы" (1897). Гуашь "Парк в Черемушках. Пруд" (1899) написана ею по памяти в Наре Фоминской. В 1904 .г. в иллюстрированном журнале "Мир искусства" была репродуцирована еще одна работа художницы на эту же тему - цветной офорт "Черемушки". Аналогичное название носит написанная М.В. Якунчиковой гуашь, которая хранится в швейцарском городке Шен-Бужери, где она жила и скончалась, не дожив до тридцати трех лет. Там сохранился ее дом и многие работы.
В 1909 г. Черемушки, как и все дела отца, унаследовал брат художницы Николай Васильевич Якунчиков (1873-1931), уже не купец, а дворянин, бывший дипломатом и даже придворным - камер-юнкером. При нем в усадьбе провели крупные строительные работы по проекту архитектора И.В. Жолтовского, в ходе которых был реконструирован и заново отделан господский дом, приобретший облик близкий к современному. Кроме того, в то же время существенной реконструкции подверглись и некоторые другие постройки.
Одновременно с перестройкой усадьбы ее владелец попробовал заложить новые традиции. Так, 27 апреля 1914 г. в Черемушки для участия в устроенных Н.В. Якунчи-ковым скачках с препятствиями на призы, съехались именитые лица. Скачки проходили в два заезда: один - для офицеров Московского военного округа, другой - для "ездоков-охотников", то есть любителей, к которым относили всех штатских, а также желающих попробовать свои силы уверенных и спортивных дам. Офицеры должны были преодолеть за пять минут 17 самых разнообразных препятствий на дистанции около двух верст. Любительская дистанция была на полверсты короче, препятствий было 12, а время для их преодоления 4 минуты. Призы победителям вручала лично очаровательная жена владельца Черемушек Ольга Николаевна Якунчикова, урожденная Жерве (ум. не ранее 1938). Первыми из них в номинации для "ездоков-охотников" оказались владелец подмосковной усадьбы Липовка (Липки-Алексейск) А.А. Руперти и его сын. Предполагалось, что скачки в Черемушках станут ежегодным мероприятиям, но из-за начала Первой мировой войны они больше не проводились. Тогда один из черемушкинских флигелей был отдан согласно патриотическому призыву под военный лазарет.
Как и большинство подмосковных имений, Черемушки были национализированы после Октябрьской революции, а во время Гражданской войны почти все вещи из господского дома были вывезены в Москву. В имении был устроен совхоз, носивший название "Якунчиково" по последним владельцам Черемушек. Он являлся головным совхозом Черемушкинского группового управления совхозами (огородно-молочного хозяйства Черемушкинского района) при Московском комендантском управлении, включавшем помимо Якунчикова совхозы: Воронцово, Красная горка, Бирюлево, Ржевское (в усадьбе Шаболово), Коньково (в усадьбе Коньково-Сергиевское), Романове (в усадьбе Зюзино), Житницкое, пасеку Колесникова и другие. Поэтому в Черемушках, как и во всех остальных подведомственных совхозах, периодически жили красноармейцы различных воинских частей Московского гарнизона, сменявшие друг друга (Московского рабочего полка тылового ополчения, 8-й роты 4-го стрелкового полка внутренней службы, 105-го и 317-го стрелковых полков), занимавшиеся хозяйством и охраной зданий.
В Черемушках находилась и ремонтно-прокатная мастерская, обслуживавшая весь район. В усадьбе периодически проводили различные мероприятия. Так, 22 июня 1921 г. в белом зале бывшего господского дома был устроен митинг рабочих и служащих Черемушкинского группового управления и Черемушкинского кирпичного завода (ранее принадлежавшего Якунчиковым). В награду за участие всем присутствующим были выданы билеты на спектакль, устроенный на следующий день в том же зале.
В годы нэпа в господском доме Черемушек был устроен частный дом отдыха (пансион). Комплекс "Экономии" с середины 1920-х гг. занимала опытно-показательная станция Московского механического института имени М.В. Ломоносова. "Я почти ничего не видел в "доме отдыха", кроме таксомоторов, которые привозят сюда на день на два, - вспоминал писатель Н.Ф. Погодин, посетивший Черемушки в 1927 г., будучи сотрудником журнала "Огонек". - И наш автомобиль везет нас мимо старинного белого дома помещика Якунчикова, где прогуливаются отдыхающие, где сушатся белые простыни и перекликаются "прислуги". Через старые мостики, по неуклюжей дороге мы въезжаем во двор старых помещичьих служб, построенных в давнем увесистом стиле, - белых, капитальных, прочных".
Руководство института предполагало получить в пользование и непосредственно усадебную территорию с господским домом, в котором предполагалось устройство кабинетов, библиотеки и выставки. Однако после ликвидации частного дома отдыха его место занял дом отдыха государственный, где отдыхали ударники Метростроя. "Экономия" в 1937 г. была передана Московскому зооветеринарному институту, готовившему кадры военных ветеринаров для Красной армии, а ныне ее занимает Всероссийский научно-исследовательский институт гельминтологии имени К.И. Скрябина.
В победном 1945 г. в усадебной части Черемушек разместилось загадочное учреждение, - Лаборатория № 3 (в настоящее время Институт теоретической и экспериментальной физики). Ее первым директором был крупный ученый-ядерщик академик А.И. Алиханов, на плечи которого легли основные организационные работы по приспособлению усадьбы под научно-исследовательское учреждение. В 1946-1966 гг. коллегой А.И. Алиханова был выдающийся физик-теоретик академик И.Я. Померанчук, внесший значительный вклад в развитие физики низких температур, твердого тела, ядерных реакторов и ускорителей и особенно физики элементарных частиц. Результаты его работ были использованы при сооружении реактора на территории Черемушек. В Институте теоретической и экспериментальной физики работал и академик А.Д. Сахаров, впоследствии ставший известным правозащитником.