Похід Гарібальді був успішним і привів до звільнення Півдня Італії від влади Бурбонів. На деякий час Гарібальді став диктатором Сицилії, у його руках виявилася власна держава, у якій він намагався провести ряд перетворень: звільнив політичних ув'язнених, прийнявся за організацію шкіл і притулків, роздав частину державних земель селянам. Часом народний вождь діяв занадто прямолінійно, нерідко виявляв наївність. У Сицилії довкола нього плели мережі інтриг агенти Кавура, будували підступ бонапартистські шпигуни. Гарібальді не поспішав передавати Сицилію Вікторові Еммануїлові II і от як пояснював свої дії:
"Проголошення єдиної Італійської держави і Віктора Еммануїла її короля не повинно відбутися раніш, ніж народ, що бореться, в Італії від самої Сицилії не дійде до Рима, майбутньої італійської столиці... негайне ж приєднання південних земель означало б відділення однієї частини Італії від іншої... Ми хочемо бачити Італію єдиної, а Віктора Еммануїла її королем!"
Отже, Гарібальді хотів разом зі своїми волонтерами йти на Рим, щоб завершити справа об'єднання Італії. Але в Неаполі він був зупинений Віктором Еммануїлом II і його військами. Король П'ємонту і його перший міністр вважали, що похід Гарібальді в Папську область і заняття їм Рима можуть сильно ускладнити міжнародне становище Італії, викликати на неї гнів французів, під особливим захистом яких знаходився папа.
У листопаді 1860 р. Гарібальді склав із себе диктаторські повноваження й оголосив про передачу влади в звільненій ним Південної Італії королю Вікторові Еммануїлові II. Цей рік став пам'ятний для нього фіктивним одруженням з молодою аристократкою Джузеппиною Раймонді (однофамилицею матері), що віддала серце ще до зустрічі з Гарібальді іншій людині, але признавшаяся в цьому знаменитому нареченому лише під зводами храму, у якому відбувалося вінчання. Ледь почувши це тяжке для обох приизнання, наш герой, що відрізнявся влюбливістю і любимий багатьма жінками, підхопився на коня й умчався геть.
У 1861 р. було оголошено про створення єдиного Італійського королівства на чолі з королем Віктором Еммануїлом II, але поза його межами усе ще знаходилися Папська держава і Венеція. Завершення об'єднання Італії могло бути досягнуте лише в результаті ліквідації світської влади папи і звільнення Венеції з-під австрійського панування. Таким чином, мрія Гарібальді про єдину Італію поки не була досягнута. Він був обраний депутатом туринского парламенту від виборців Неаполя, але рідко був присутній на засіданнях, пояснюючи це в такий спосіб: "Моє місце не в парламенті. Я чекаю, щоб мене призвала нова небезпека". Дійсно, асамблея не підходила для Гарібальді-оратора, занадто запального і нестриманого. Незабаром він повернувся на Капреру, де продовжив писати мемуари і чекати придатного моменту для повернення до активної боротьби за остаточне об'єднання країни.
У 1862 р. Гарібальді вирішив почати новий похід до Рима під гаслом " Рим чи смерть!". Але цього разу король Віктор Еммануїл II не підтримав його починання. Навпаки, він був оголошений заколотником і проти нього була спрямована італійська армія. У гори Аспромонте волонтери Гарібальді зштовхнулися з військами короля. У бою Гарібальді був важко поранений у ногу, узятий під варту й посаджений у в'язницю, де знаходився до жовтня, коли був амністований королівським указом. У лікуванні його ран брав участь знаменитий російський хірург Н.І. Пирогов. Повернувши на Капреру, Гарібальді писав, що, починаючи свій ризикований похід на Рим, він не очікував нічого гарного від уряду Ратацці (прем'єр-міністр Кавур вмер у 1861 р.), і розраховував тільки на підтримку Віктора Еммануїла II, що не заперечував проти аналогічних дій Гарібальді в 1860 р. Але ситуація змінилася, а цього народний герой, далекий від політичних інтриг, зрозуміти не зміг. Гарібальді перестав підтримувати короля, що "не робить нічого, щоб завершити об'єднання країни". Ставши ж головою Національного Римського комітету заявив: "Необхідно об'єднати сили в ім'я волі, незалежності, цивілізації і прогресу".
У 1864 р. Гарібальді відвідав Англію, де був захоплено зустрінутий як простим народом, так і представниками вищих кіл. Там леді Емма Роберті суперничала із-за нього з молодою італійською графинею Марією Мартиникою делла Торре, говорили навіть про заручини з нею, але справа розладилася. Новою подругою народного героя, а потім і біографом стала талановита 22-літня журналістка Джессі Уайт Маріо. Ще раніш Гарібальді пропонував руку і серце приїжджавшій на Капреру дружині багатого банкіра, письменниці Марії Эсперанса фон Шварц, що іменувалась Сперанцою, але одержав відмову.
Наближалася старість, Гарібальді всі частіше переслідували хвороби. Він зробив ще кілька подорожей, але велику частину часу жив на острові Капрера разом зі своїми дітьми, займався керуванням маєтком, приймав гостей, писав листи, спогади. Живша в його будинку спочатку як служниця Франческа Армозіно стала його цивільною дружиною. У 1867 р. у них народилася дочка Клелія, потім ще одна - Роза, що померла в дитинстві, у 1873 р. - син Манліо. Лише за три роки до смерті йому удалося домогтися розводу з Дж. Раймонді і сполучитися законним шлюбом з матір'ю своїх молодших дітей. Незважаючи на старість, що наближалася, і хвороби, що з'явилися наслідком численних ран, отриманих на полях боїв, він усе так само жадав дій, готовий був по першому заклику кинутися в бій.
У 1866 р. Гарібальді знову взяв участь у війні проти Австрії. Він боровся не на головному фронті і здобував перемоги, тоді як в основних битвах італійці терпіли поразки від австрійців. Коли мир з Австрією був укладений, Гарібальді не пішов проти короля, не продовжив воєнні дії, а скорившись розпустив солдатів. У результаті цієї війни до Італії була приєднана Венеція. Лише Рим залишився не включеним до складу держави.
Останню спробу звільнити Рим Гарібальді зробив у 1867 р. Він залишив острів Капреру і поїхав з міста в місто. Пізніше цю свою подорож по Італії він назвав "хрестовим походом". Його поїздка, що почалася в лютому, збіглася з виборною компанією для відновлення складу парламенту. Виступаючи як один з кандидатів, він заявив про свою ненависть до папи і про необхідність звільнити Рим. Усюди його вітав народ: у Флоренції, у Болоньї, у Феррарі. Саме в цими, заповненими публічними виступами місяці остаточно сформувалося політичне кредо національного героя Італії. Трохи пізніше він взяв участь у Міжнародному конгресі світу в Женеві, де спочатку був захоплено зустрінутий, але потім різкість його антикатолицьких висловлень викликала протест, що змусив Гарібальді виїхати. Повернувши в Італію, він опублікував у газетах два звертання з закликами йти на Рим, що послужило приводом для арешту. Під конвоєм його відправили на острів Капреру, але він втік і пішов походом на Рим на чолі 7 тис. добровольців. Однак населення Папської держави залишилося пасивним і не зробило ніякої спроби допомогти гарибальдийцям. В результаті бою з об'єднаними силами французьких і папських військ втекла частина волонтерів, у якій згодом Гарібальді обвинуватив Мадзині і його прихильників. Загін гарибальдійців був остаточно розбитий при Ментані. Третя спроба Гарібальді приєднати Рим провалилася.
Остаточне об'єднання італійських земель відбулося в 1870 р. У зв'язку з початком франко-пруської війни французи залишили територію Папської держави. Італійські війська відразу ввійшли в Рим, світська влада папи була скинута, а його землі приєднані до Італійського королівства. Гарібальді був відсторонений від участі в цьому завершальному етапі об'єднання Італії: монархії він уже не потрібний. Більш того, влада навіть блокували острів Капрера італійським флотом, перешкоджаючи відплиттю з його Гарібальді.
Незважаючи на таке відношення до нього в Італії, слава Гарібальді жила в суспільній думці Європи. Він став символом, легендою, його вважали великим полководцем, здатним виграти самий безнадійний бій. Тому, коли у Франції після падіння імперії республіканці вирішили активізувати діяльність "Союзу національної оборони" і в такий спосіб змінити характер війни, вони звернулися до героя, рятівника - Гарібальді. І він, відгукнувшись у 1870 р. взяв участь у франко-прусьскій війні на стороні французів і командував Вогезською армією, що, незважаючи на слабість сил і нерішучість верховного командування, якесь час чинила опір прусьскій армії. Після поразки Франції і підписання мирного договору Бісмарк зажадав провести вибори в країні; обрана в такий спосіб палата повинна була на засіданні в Бордо прийняти умови миру. Навіть не будучи кандидатом, Гарібальді був обраний у багатьох департаментах, але відмовився від депутатського мандата і повернувся на Капреру.
18 березня 1871 р. повстав Париж, утворивши Комуну, який на час удалося захопити влада в місті. Центральний комітет Комуни в передбаченні збройного конфлікту з версальськими військами 24 березня викликав на допомогу Гарібальді, що одностайно був обраний генералом-аншефом їхньої невеликої армії. Але Гарібальді, завжди миттєво відкликавшийся на заклик боротися, не приєднався до комунарів. У відповідному листі з Капрера, датованому 28 березня, він пояснив, що здоров'я не дозволяє йому приїхати в Париж і взяти на себе командування .
Дійсний стан здоров'я Гарібальді після боїв, перенесених їм узимку у Франції погіршилося. Але це чи було головною причиною його відмови приєднатися до повсталихо і навіть очолити їх? Він співчував комунарам, але це не заважало йому бачити, що вони в меншості, що їхнє повстання чревате громадянською війною. У 1870 р. він відгукнувся на заклик французького уряду і був готовий боротися з французами проти пруссаків, але не з французами проти французів. "Революційність" Гарібальді не виходила за межі цих границь. Він придавав національним проблемам виняткову важливість. Так, він написав своєму сину Риччьотті, що залишився у Франції: